RÖNTGEN-HOLOGRÁFIA

Faigel Gyula
KFKI SZFKI

Az emberi gondolkodást már az ősidők óta foglalkoztatja a szabad szemmel nem látható világ, a mikrovilág. Ez a kíváncsiság vezetett a l6. században a fénymikroszkóp, az 1940-es években az elektronmikroszkóp, napjainkban a pásztázó alagút- illetve az atomerő-mikroszkópok felfedezéséhez. Ez utóbbiak már atomi távolságokat is képesek felbontani. A fenti módszerek a vizsgált tárgy direkt nagyított képét adják, és elsősorban a felületről kaphatunk információt. Az anyagok belsejébe való betekintést a körülbelül 100 éve felfedezett röntgensugárzás tette lehetővé. Számos, a röntgensugárzáson alapuló diffrakciós módszer fejlődött ki az atomi szerkezet vizsgálatára. Ezek azonban nem direkt képet szolgáltatnak, hanem egy olyan adatsort, amelyen még egy matematikai transzformációt (Fourier-transzformáció) kell végrehajtani, hogy megkapjuk az atomok valós térbeli elhelyezkedését. Egy ilyen transzformáció elvben megkívánja a mért hullámok (esetünkben a röntgen-fotonok) intenzitásának és fázisának ismeretét. Egy diffrakciós méréskor azonban csak a fotonok számát (tehát a hullám intenzitását) kapjuk meg, a fázisát nem.

A hiányzó fázisinformációt különböző módon pótolhatjuk. A leggyakoribb valamilyen független mérés adta szerkezeti információ, de sokat segíthet, ha a várt atomi rendről már van valamilyen előzetes elképzelésünk. Ezek beépítése a diffrakciós adatok kiértékelésébe a gyakorlatban lehetővé teszi a kristályban található pontos atomi rend meghatározását. Sok esetben azonban nem lehetünk egészen biztosak a megoldott szerkezetben. Ezen túl elvileg is nagy jelentőségit lenne egy olyan módszer kidolgozása, amely mentes az előzőekben említett bizonytalanságtól. Tehát továbbra is fennáll a kérdés: van-e a fizikusok kezében egy olyan mérés, amely a vizsgálni kívánt objektumok 3D térbeli rendjéről teljes információt (tehát intenzitást és fázist) ad?

Körültekintve a különböző vizsgálati technikák között, azt találjuk, hogy a szemmel látható tárgyak világában már körülbelül 50 éve megoldották, hogyan lehet rögzíteni egy 2D fotólemezen a tárgy 3D képét úgy, hogy azt utána könnyűszerrel ismét 3D-ban lássuk. A módszer neve holográfia és felfedezése Gábor Dénes nevéhez fűződik [1]. Hogyan is működik a holográfia? A vizsgált tárgyat egy monokromatikus és koherens fényforrással világítjuk meg. A fény egy része szóródik az objektumon (tárgyhullám, T), a másik része pedig akadálytalanul halad tova (referenciahullám, R) a detektáló felület felé (1. ábra). A detektor a tárgy- és a referenciahullámok összegét érzékeli. Miért jó ez? Detektoraink (például a film; csak az intenzitást képesek rögzíteni, tehát valahogyan intenzitásváltozássá kell alakítanunk a fázisinformációt Ebben segít a referenciahullám. Mivel ennek fázisa valamilyen jól meghatározott (általunk ismert) módon változik, ha ehhez viszonyítjuk a szórt hullámok fázisát és ez a különbséget képesek vagyunk mérni, ez elég a tárgy 3D képének előállításához. Részletes elemzés azt mutatja hogy a fotólemezen a fenti módon rögzített intenzitáseloszlást elégséges a referencianyaláb inverzével megvilágítani, és visszakapjuk a tárgy 3D képét. A felfedezés óta eltelt ötven évben a holográfia nagy utat járt be és napjainkban széles körben alkalmazzák a tudományban, ipari technológiákban és a mindennapi életben is.

Felmerül a kérdés, miért ne használhatnánk akkor az atomi rend felderítésére. Sajnos ez nem lehetséges. Ennek oka, hogy a holográfia térbeli felbontását nem növelhetjük minden további nélkül a végtelenségig. A felbontás határát több tényező együttesen adja: 1. Az alkalmazott hullámhossz. 2. A detektáló felület felbontása, vagy a hullámforrás mérete. Ezekből világosan kiderül, hogy a hagyományos fénnyel készült hologramok nem adhatnak információt az atomi távolságokról (hiszen mind a forrásméret, mind a hullámhossz a mikronos tartományba esik.)

Milyen technikai lehetőségek vannak a hullámhossz és a forrás- illetve detektorméret csökkentésére? Rövidebb hullámhosszú elektromágneses sugárzást kaphatunk szinkrotron sugárforrásokban elhelyezett undulátorokból. Ezzel a hullámhossz egészen a 100 Angström tartományig csökkenthető. A forrás- illetve detektorméret csúcstechnológiákat felhasználva körülbelül 50 nm-re redukálható. Ezek az értékek még mindig sokkal nagyobbak, mint a körülbelül 0,1 nm-es atomi méretek. Hogyan tovább?

Az áthidalandó két nagyságrend teljesen új szemléletmódot, egy új ötletet kívánt. A megoldás alapötlete Szőke Ábrahámtól (Los Alamosban élő magyar származású kutatótól) származik [2]. Szőke azt javasolta, hogy magukat a mintában található egyedi atomokat használjuk mint forrásokat. Ismeretes, hogy az atomi elektronok gerjesztése után több olyan folyamat is végbemehet, amelynek eredménye rövid hullámhosszú sugárzás kibocsátása.

1. ábra. Hologramot sokféle geometriai elrendezésben készíthetünk. Itt a két leggyakrabban használt megoldást mutatjuk. A Gábor-féle elrendezésben síkhullámot használunk mint referenciát, a Fourier-elrendezésben pedig egy pontszerű forrásból kifutó gömbhullámot.

2. ábra. Az atomi felbontású hologrammok készítésére használt mérési elrendezés vázlata. A röntgenforrásból jövő fotonok egy grafit monokromátorra esnek, amely kiválasztja a Sr- atomok gerjesztéséhez szükséges energiát. A detektor egy vízszintes körön mozog és a síkminta saját tengelye körül forog. E két mozgás együttesen a detektor félgömbön való mozgatását imitálja.

A sugárzás megjelenhet elektronhullám (például Auger- vagy fotoelektronok) vagy elektromágneses hullám (fluoreszcens sugárzás) formájában. Ezeket a folyamatokat felhasználva egyszerre megoldódik a hullámhossz és forrásméret probléma. Részletes elméleti megfontolások után kiderül, hogy az elektronok használata a megfigyelhetőség szempontjából kedvezőbb. Ennek oka, hogy az elektronok atomokkal való kölcsönhatása nagyságrendekkel erősebb, mint a fotonoké, így a hologramban megjelenő intenzitás-oszcillációk is sokkal nagyobbak. Nem csoda tehát, hogy először elektronokat használtak atomok holografikus leképzésére [3].

Ezen a ponton a figyelmes olvasó megkérdezheti, miképpen tudunk a makroszkopikus minta sok atomjából pontosan egyet kiválasztani és arra késztetni, csak ő maga sugározzon és a többi atom ne. Nos a kérdés jó, és a válasz az, hogy gyakorlatilag nem lehetséges egy atom kiválasztása mint forrásé. Mit tehetünk ekkor? A megoldást egy speciális minta választása adja. Olyan mintát kell készíteni, amelybe minden forrásatom ugyanazt a hologramot és ugyanoda hozza létre. Ezek a feltételek egy egykristály minta esetén teljesülnek, hiszen egy meghatározott krisztallográfiai pozícióban elhelyezkedő atomok környezete azonos. Ha a minta méretéhez viszonyítva távol helyezzük el a detektáló felületet, akkor az egyes atomok által létrehozott hologramok ugyanarra a helyre esnek. Az elektronokkal végzett kísérletek egyértelműen bizonyították a belső forrás elvének helyességét. De mint minden elektronok számlálásán alapuló technika, ez is csak nagyvákuumban végezhető, és csak a felületközeli rétegekről ad információt az elektronok kis szabad úthossza miatt. Ezért igen hasznos lenne, ha elektromágneses hullámokkal, azaz röntgensugárzással is végre lehetne hajtani a kísérletet. Bár az elektronokkal felvett első hologram 1990-ben készült és azóta is sok ilyen kísérletet végeztek, az elvben ugyanúgy működő röntgenholográfia nem fejlődött ki. Ennek oka a fotonoknak az atomokkal való viszonylag gyenge kölcsönhatása. Ez két zavaró effektusban nyilvánul meg: 1. a holografikus oszcilláció igen kis amplitúdójú (kicsi a jel/zaj viszony), 2. a hosszú távú transzlációs szimmetria (kristályos rend) és a fotonok nagy szabad úthossza miatt erős diffrakciós csúcsok (Bragg-reflexiók) jelennek meg. Ezek a tényezők évekig megakadályozták a röntgenhologramok felvételét.

3. ábra. Felső ábra, a SrTiO₃ röntgen hologramja. Alsó ábra a hologramból rekonstruált kép.

A megoldás végül is két oldalról történt: egyrészt megmutattuk, hogyan lehet elválasztani a forráshoz közeli és távoli atomok járulékát, kiszűrve ezzel a Bragg-csúcsokat [4], másrészt egy olyan mérési elrendezést hoztunk létre, amely optimális az effektus kimutatására. Az elrendezést a 2. ábra mutatja. A működés röviden a következő: A röntgenforrásból kilépő több energiát tartalmazó sugárzás egy monokromátorra esik, amely kiválasztja a mintában lévő atomok gerjesztéséhez szükséges energiájú fotonokat. Ez azt jelenti, hogy nagyobb fotonenergiát kell választanunk, mint a kilökni kívánt elektron kötési energiája. A nyaláb ezután a mintára esik egy tetszőleges, de a mérés során rögzített szögben. Így a mérés ideje alatt a mintában folytonosan keletkeznek gerjesztett atomok, melyek csak nagyon rövid ideig léteznek ebben a magas energiájú állapotban, mivel a kilökött elektronok helyére a külső héjakról elektronok "esnek be". Az eközben kibocsátott fotonok energiája megegyezik a két atomi nívó energiakülönbségével. Ezeket a fluoreszcens fotonokat használjuk a hologram létrehozására.

A kibocsátott fotonok két úton juthatnak el a detektorba: 1. a minta valamely atomján való szóródás után (tárgy nyaláb), 2. a többi atommal való kölcsönhatás nélkül (referencia nyaláb). A detektorral letapogatva a különböző irányokban mérhető fluoreszcens intenzitást, vagyis a két hullám interferenciájának eredményét: a forrást környező atomok hologramját mérhetjük.

4. ábra. Az atomok elhelyezkedése a SrTiO₃ elemi cellájában

Anélkül, hogy a kísérlet további részleteibe bocsátkoznánk, bemutatjuk a végső mérési eredményt. A 3. ábra felső részén egy stroncium-titanát (SrTiO₃) egykristályban található Sr-atomok körüli többi Sr-atom hologramja, az alsó részen pedig az ebből kapott 3D valós térbeli kép (tehát atomi rend) látható [5]. Miért választottuk a SrTiO₃-at? Egy új módszer működését úgy lehet legvilágosabban bemutatni és meggyőzően bizonyítani, ha egy jól ismert, egyszerűen áttekinthető szerkezetben található atomi rendet képezzük le. A SrTiO₃ ilyen. A kristályszerkezet perovszkit típusú, amelyben a Sr-atomok egy kockarács (egyszerű köbös) csúcsain helyezkednek el (4. ábra). Mivel a Sr-atomok szórása sokkal erősebb, mint a Ti vagy O-atomoké, első közelítésben csak ezeket látjuk a 3. ábra alsó részén. Világosan felismerhetők a nyolc elemi cella csúcsaiban elhelyezkedő Sr-atomok. Végül néhány szó a jövőről. A módszer alkalmazhatóságát az fogja megszabni, hogy mennyire rutinszerűen lehet méréseket végrehajtani. Jelenleg mind a méréstechnika, mind a kiértékelés komplikált. Ezt tükrözi, hogy SrTiO₃-on végzett mérésünkön kívül mindössze egy hasonló kísérlet történt a világon, mégpedig hematit (Fe₂O₃) kristályon [6]. Tehát az első feladat több ilyen kísérlet végrehajtása különböző, de jól ismert anyagokon és az ezekből szerzett tapasztalatok alapján egy egyszerű és biztonságos mérési elrendezés és kiértékelési eljárás kidolgozása. Érdemes-e végigjárni ezt a nem buktatók nélküli utat? Milyen előnyöket nyújthat e módszer? Nos, ezt nehéz előre megmondani, hiszen a megoldható problémák leggyakrabban akkor jelennek meg, amikor egy módszert használni kezdünk. Néhány alkalmazást azonban már most is megjósolhatunk. Ilyenek: 1. hagyományos diffrakciós mérések kiértékelésénél segítséget nyújthat a fázisok rögzítésére, így meggyorsítva és biztosabbá téve a szerkezetmegoldást, 2. alacsony koncentrációban jelen lévő szennyező atomok környezetének vizsgálata, 3. atomi rend meghatározása félvezetőkben található adalékatomok körül, 4. biológiai molekulák aktív helyein ülő fém atomok környezetének feltérképezése stb. Ezek a problémák megoldhatók a jelenleg rendelkezésre álló technikai eszközökkel. Ha egy kicsit távolabbi jövőbe tekintünk, további érdekes alkalmazásokat láthatunk. Nagyon erős röntgenforrások és gyors detektorok használata gyors számítógépes adatfeldolgozással kombinálva lehetővé teheti, hogy egy hologramot ms időskálán vegyünk fel, így valós időben követhetjük a lassú atomi mozgásokat. Egy további lehetőség, hogy az atomi fluoreszcencia helyett az atommagokból kibocsátott gamma-sugárzást használjuk, mint "megvilágító" nyalábot. Ez olyan előnyökkel jár, mint kisebb forrásméret és ezáltal jobb térbeli felbontás, érzékenység az anyag belsejében kialakult mágneses és elektronos terekre. Ezek eléréséig azonban még sok technikai és elméleti problémát kell megoldanunk.

Irodalom

1. D. GABOR - Nature (London) 161 (1948) 777-778
2. A. SZŐKE: Generation and Applications, in Short Wavelength Coherent Radiation, ed. by D. T. Attwood and J. Boker AIP Conference Proceedings No. 147 (1986) 361-367 (American Institute of Physics, New York, N. Y.)
3. G. R. HARP, D. K. SALDIN, B. P. TONNER - Phys. Rev. Lett. 65 (1990) 1012-1015
4. M. TEGZE, G. FAIGEL - Europhys. Lett. 16(1991) 41-46
5. M. TEGZE, G. FAIGEL - Nature 380(1996) 49
6. T. GOG ET AL. - Phys. Rev. Lett. 76(1996) 3132